【做计算 找华算】理论计算助攻顶刊，10000+成功案例，全职海归技术团队、正版商业软件版权！经费预存选华算，高至15%预存增值！提高Ru金属在氢氧化反应（HOR）电位范围内的催化活性，改善Ru因亲氧性而导致的活性不足的问题，对降低阴离子交换膜燃料电池（AEMFCs）的成本具有重要意义。基于此，厦门大学范凤茹教授、田中群院士、李剑锋教授和南子昂等人报道了利用在Au@Pd上生长的Ru作为模型系统（Au@Pd@Ru），通过将催化反应中间体（OHad）的直接原位表面增强拉曼光谱（SERS）证据与原位X射线衍射（XRD）、电化学表征以及DFT计算相结合，来了解活性提高的潜在机制。通过DFT计算，作者对Au@Pd@Ru表面的结构、OHad的频率和反应活性进行了研究。作者构建了纯Ru/Pd/Au和不同氧化的RuOx/Pd/Au表面模型，以确定OHad的吸附位置和频率。对表面态密度的计算表明，随着晶格的增加，表面原子的d带中心更接近费米能级，表面活性的增加会导致表面Ru原子氧化。计算表明，氢从Ru/Pd/Au表面的面心立方（fcc）位点到Ru-Pd界面的损失位点的输运势垒小于0.1 eV，表明氢有效地分布在Ru/Pd/Au中。随着块体氢含量的增加，OHad的弯曲模式发生红移。在713 cm−1处的弯曲频率分配给了吸附在RuOx/Pd/Au中氧化和块状氢原子上的OHad，当氢亚层发生变化时，OHad频率从722(25%)变为713(50%)变为687(100%)，与实验结果接近。结果表明，RuOx/Pd/Au结构有效地提高了HOR反应活性。DFT计算还表明，损失位点的氢原子转移到RuOx表面的空穴位点是一个放热过程。Improving the Hydrogen Oxidation Reaction Rate of Ru by Active Hydrogen in the Ultrathin Pd Interlayer. J. Am. Chem. Soc., 2023, DOI: https://doi.org/10.1021/jacs.3c02604.【做计算 找华算】华算科技专注DFT代算服务、正版商业软件版权、全职海归计算团队，10000+成功案例！Nature Catalysis、JACS、Angew.、AM、AEM、AFM等狂发顶刊，好评如潮！计算内容涉及OER、HER、ORR、CO2RR、NRR自由能台阶图、火山理论、d带中心、反应路径、掺杂、缺陷、表面能、吸附能等。添加下方微信好友，立即咨询：